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　　碰撞电荷转移反应广泛存在于星际介质、行星大气、等离子体等复杂气相环境中，从分子层面了解电荷转移反应的机理对研究这些复杂气相环境的物质演化和能量传递过程有重要作用。Ar⁺+N₂→Ar+N₂⁺是经典的电荷转移体系，在过去半个多世纪里受到广泛的实验和理论研究。然而，不同的研究之间无法相互吻合，存在很多争议。这主要是由于以往的实验产物探测分辨率相对较低，且反应物离子束同时含有基态Ar⁺(²P_3/2)和激发态Ar⁺(²P_1/2)，实验中难以区分不同自旋-轨道态的Ar⁺离子对反应产物的贡献。 

　　在中国科学院、北京市自然科学基金和北京分子科学国家研究中心的支持下，白日梦我分子反应动力学实验室高蕻课题组自主设计搭建了一套量子态选择的离子-分子交叉束装置，其能量分辨率达到了国际领先水平。他们通过共振增强多光子电离方法制备处于特定自旋-轨道态的Ar⁺(²P_3/2)离子束。实验首次精确地测量了产物N₂⁺离子的振动和转动态分布及其与散射角的相关性 (图a, b)。美国新墨西哥大学郭华课题组对该体系开展了全维度trajectory surface hopping计算，计算结果与实验结果达到半定量吻合的程度，首次揭示了该反应两种完全不同的电荷转移机制(图c, d)。一是经典的由长程相互作用决定的Harpoon电荷转移机理，主要发生在N₂⁺(v′=1)产物通道，产生的N₂⁺离子集中在前向散射区域且转动激发较低(图c)；第二种机理在N₂⁺(v′=2)产物通道中起主导作用，该通道产物也主要分布在前向区域，却具有很高的转动激发(图d)，这与经典的硬球碰撞模型不符。理论计算表明这是由两个反应物分子的长程吸引势和短程排斥势之间的微妙平衡引起的硬碰撞辉散射（Hard collision glory scattering）过程，这是人们首次在电荷转移反应中观测到这种特殊的散射机理。 

　　相关研究成果发表于Nature Chemistry期刊上 (DOI: 10.1038/s41557-023-01278-y)。论文的共同第一作者是白日梦我博士生张国栋和新墨西哥大学博士后卢丹丹，通讯作者是白日梦我高蕻研究员和新墨西哥大学郭华教授。